Online measurement of the atmosphere around geopolymers under gamma irradiation

Cantarel, V.; Lambertin, D.*; Labed, V.*; 山岸 功

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.62 - 71, 2021/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1801531

セメントに類似したジオポリマーを原子力分野で用いる場合に、多孔質なジオポリマーに含まれる水が放射線により分解されて発生する水素に留意する必要がある。原子力機構では、放射線による水素の発生と再結合、ジオポリマー中の水素の拡散を考慮したPRDモデルを開発してきた。本研究では、ジオポリマー試料を特殊な容器に封入し、Co-60ガンマ線で照射中の容器内ガスの水素および酸素濃度をオンライン分析した。ジオポリマーの孔を満たす水のアルカリ性が強いほど水素収量が少ない傾向が観察され、水素が再結合して水に戻る反応が顕著になることを確認した。照射中の酸素消費率は一定であり、この結果をPRDモデルから考察した。

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

https://doi.org/10.1111/jace.16642

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えてCo 線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.910 mol/Jであり、粉末試料の放出量2.210 mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。

Rust and corrosion mechanism of carbon steel in dilute chloride solution at low dose rates

本岡 隆文

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 73, 2018/03

https://repo.qst.go.jp/records/73811

これまでに、Co-60線照射下での人工海水中の炭素鋼の腐食試験では100Gy/h以上の吸収線量で腐食速度が向上し、サビの黒色から褐色に変化することを報告している。本研究では、Co-60線線照射下での炭素鋼の腐食機構を錆の同定結果から検討した。線は鉄イオンの二価から三価への酸化を促進するので、照射下で形成された錆は高い酸化状態とすることが明らかとなった。

Geopolymers and their potential applications in the nuclear waste management field; A Bibliographical study

Cantarel, V.; 本岡 隆文; 山岸 功

JAEA-Review 2017-014, 36 Pages, 2017/06

JAEA-Review-2017-014.pdf:3.37MB

十分な崩壊時間の後、水の除染に使用されたゼオライトは、最終的に長期保管のために処理される。ジオポリマーは、放射性セシウムおよびストロンチウム含有廃棄物の管理にあたり有望な固定基材と考えられている。このような用途のためには、バインダー構造、その巨視的性質、廃棄物との相互作用、および廃棄物形態で生じる物理化学的現象の正確な理解が、材料の健全性および安定性を判断する上で必要である。ジオポリマーは歴史の浅いバインダーであるが、この50年間に多くの研究が行われており、その特性とその用途の理解は急速に進んでいる。本レビューでは、ジオポリマーに関する研究から、ジオポリマー複合材料、核廃棄物固化材料、照射下のジオポリマーについて、実用的な情報を収集している。取集した情報は、今後の研究と実験のためのガイダンスとして活用する。

Effects of gamma-ray irradiation on spontaneous potential of stainless steel in zeolite-containing diluted artificial seawater

加藤 千明; 佐藤 智徳; 上野 文義; 山岸 功

Proceedings of 17th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.1357 - 1374, 2016/05

福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃ゼオライト吸着塔の腐食評価の基礎的検討として、線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従い定常自然浸漬電位が上昇した。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるHO濃度の増加によるものであることを明らにした。一方、ゼオライト共存系では線照射下の定常自然浸漬電位を低下させた。これは、ゼオライトによるHO濃度の低下によるものであり、ゼオライトの種類によりHO分解率が異なることを明らにした。線照射下におけるステンレス鋼の電位上昇機構は放射線により生じるHOがステンレス鋼のカソード反応を活性化するためであり、ゼオライトはHOの生成を抑制するために電位が低下することを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らにした。

Behavior of uranium-zirconium hydride fuel under reactivity initiated accident conditions

笹島 栄夫; 杉山 智之; 中村 武彦; 更田 豊志; 上塚 寛

Proceedings of 7th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (ENS RRFM2003), p.109 - 113, 2003/03

TRIGA炉燃料として世界的に使用されているウラン水素化物ジルコニウム燃料(U-ZrHx)について、事故条件下での燃料挙動データを得ることを目的とし、NSRR実験を行った。これまでに5回のパルス実験をピーク燃料エンタルピ187483J/gの範囲で実施した。483J/gの実験で被覆管表面最高温度は約840Kに達した。被覆管表面温度は、パルス出力とともに急激に高くなり、187J/g以上の実験でDNBが生じた。DNBは、UO燃料棒を用いたNSRR実験と比べ、より低い燃料エンタルピで生じていた。燃料棒内圧は最高1MPaまで上昇した。これは、燃料から解離した水素の放出を示唆している。予備解析によると、480J/gの燃料エンタルピで、平均温度は約1300Kであり、過渡加熱条件での水素の解離圧は平衡圧に比べ十分小さい結果となった。U-ZrHx燃料ではペレットと被覆管のギャップが小さいため、比較的低いエンタルピからペレット/被覆管機械的相互作用による被覆管変形が生じ、過渡変形が最高約3%に達した。試験燃料棒は、これまでの実験範囲では破損は生じず、また337J/g以下の実験では、燃料溶融及びマイクロクラックの発生等の燃料ペレットミクロ組織の変化は観察されていない。

Rock-like oxide fuels and their burning in LWRs

山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 白数 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(8), p.865 - 871, 2002/08

https://doi.org/10.3327/jnst.39.865

余剰プルトニウムの効率的な利用と廃棄のための新しいオプションを提案するため、岩石型プルトニウム燃料とその軽水炉中での燃焼技術に関する研究を行った。岩石型燃料はイナートマトリクス燃料の一種で、安定化ジルコニア,スピネルやコランダムなどの鉱物類似化合物から構成される。重核分裂片による照射損傷を軽減するため、粒子分散型燃料を考案した。照射試験により、スエリング,ガス放出,微細組織変化に関する知見が得られた。岩石型プルトニウム燃料装荷炉心が有する本来的な短所は、ウランやトリウムなどの共鳴物質を添加することで改善され、改善炉心の過渡時における特性は通常の軽水炉炉心と同等となった。反応度事故条件下における岩石型燃料棒の破損しきい値は軽水炉燃料と同等であることが、パルス照射試験により確認された。

The Status of the RIA test program in the NSRR

更田 豊志; 中村 武彦; 石島 清見

NUREG/CP-0162, 2, p.179 - 198, 1998/00

NSRRにおいて実施している高燃焼度燃料実験について、最新の成果を報告する。部分体先行照射燃料を対象としたPWR燃料実験に加えて、耐食性を向上させた低スズジルカロイ4被覆管を使用したPWR燃料を対象とした最新の実験においても、被覆管外面腐食がより進んだ上部から採取した試験燃料において破損を生じた。水素吸収に伴う被覆管強度の低下に加えて、急速なFPガス放出が被覆管に対する強い負荷となって、破損しきい値の低下を招いている可能性が高い。機械的エネルギの発生においても、FPガス放出が強く影響していることが示唆された。また、BWR燃料実験についても併せて報告する。

Fission gas induced cladding deformation of LWR fuel rods under reactivity initiated accident conditions

中村 武彦; 笹島 栄夫; 更田 豊志; 石島 清見

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(12), p.924 - 935, 1996/12

https://doi.org/10.3327/jnst.33.924

原子炉安全性研究炉(NSRR)では燃焼の進んだ軽水炉燃料の反応度事故時挙動を調べるパルス照射実験を実施している。同実験では、未照射燃料での実験結果に比べて非常に大きい被覆管の周方向変形が観測され、最大約10%に達した。燃料ペレットの熱膨張のみを考慮する現状の軽水炉燃料挙動解析コードでは、この変形を1%以下に過小評価する。また、これらの実験では核分裂ガスの放出も最大22%に達した。これらの実験結果を記述するため、結晶粒界に蓄積された核分裂ガスがパルス照射により加圧され、結晶粒界割れを起こし、被覆管を変形させるモデルを開発し、燃料挙動解析コードFRAP-T6に導入した。結晶粒界割れを生じさせたFPガスは、実験初期には燃料内に留り被覆管の変形を生じさせ、その後放出されるものとした。この変形モデルは、未照射燃料の熱膨張モデルとして検証されたGAPCONモデルと併用することにより、照射済燃料を用いたENSRR実験結果を良く再現した。

研究炉燃料の開発状況

柳澤 和章; 宇賀神 光弘; 桜井 文雄*

核燃料工学; 現状と展望, p.285 - 304, 1993/11

日本原子力学会「極限燃料技術」研究専門委員会は、平成元年度から4年度までの調査研究活動を「核燃料工学-現状と展望-」にとりまとめた。この報告書中の第7章は、「研究炉燃料の開発状況」であり、その内容は、7.1高ウラン密度燃料の開発(桜井),7.2燃料の特性と製造(宇賀神、柳澤),7.3照射下ふるまい(宇賀神、桜井、柳澤)となっており、発表者らが共著でとりまとめた。この章に於いては、我が国のデータのみならず欧・米における研究炉燃料の開発状況が、実験的知見に基づいて平易に記述されている。また取扱いの事象も通常運転から事故と多岐に亘っている。